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我院参与资助的项目实现电催化一氧化氮高效合成氨

发布时间:2023-11-16|供稿部门:| 点击:

近日,由我院参与资助的大连化物所催化基础国家重点实验室理论催化创新特区研究组(05T8组)肖建平研究员团队和碳基资源电催化转化研究组(523组)汪国雄研究员团队在电催化一氧化氮还原反应(eNORR)合成氨研究方面取得新进展,在Cu6Sn5合金催化剂上实现了96.9%的氨法拉第效率和安培级电流密度。

氮氧化物(NOx)的转化处理是一种缓解环境和能源问题的方法,肖建平团队在前期工作中提出了电催化合成氨的新路线(Angew. Chem. Int. Ed.,2020),后续又在该方向进行了多维度的研究(J. Phys. Chem. Lett.,2021;Nat. Commun.,2023)。氨作为一种重要的化学物质,可用于肥料、炸药和硝酸等的制备,还可作为燃料。eNORR合成氨相较于传统的哈伯法,是一种更绿色更经济的去中心化合成氨的策略。

本工作中,肖建平团队基于自主开发的图论和反应相图分析算法(ACS Catal.,2021),通过基于描述符的方法初步筛选出铜锡合金具有高eNORR合成氨活性,汪国雄团队进一步合成了Cu6Sn5合金并验证了其具有安培级的合成氨活性。NO电催化实验表明,Cu6Sn5催化剂比Cu和Sn具有更高的活性和选择性,在更广泛的电压范围内也表现出很高的合成氨选择性,在电压为-0.23V vs. RHE时,得到流动池中的氨产率达到10mmolcm-2h-1,法拉第效率为96.9%,并且在大于600mAcm-2时,保持稳定运行135小时。电化学能垒计算表明,Cu6Sn5催化剂比Cu和Sn上生成氨的能垒更低,而且证明Cu6Sn5合金上各产物决速步能垒的大小关系(NH3<N2O<N2<H2)和实验测得产物FE分布趋势相符(NH3>N2O>N2>H2)。合作团队基于自主研发的碱性膜电解器件技术(Nat. Nanotechnology,2023),在总电流为400A时,Cu6Sn5合金上NO电还原产氨速率达到2.5molh-1,展现出了应用潜力。

相关研究以“Electrochemical synthesis of ammonia from nitric oxide using a copper-tin alloy catalyst”为题,于近日发表在《自然—能源》(Nature Energy)上。该工作的第一作者是大连化物所05T8组博士研究生井会娟和523组博士研究生邵加奇。以上工作得到我院人工智能科技专项、国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院洁净能源创新研究院合作基金、中国科学院B类先导专项“功能纳米系统的精准构筑原理与测量”等项目的资助。

文章链接:https://doi.org/10.1038/s41560-023-01386-6

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